電極體系中， 多晶塊因氧揮發(fā)顯現(xiàn)空位而發(fā)作了Ti3+，ε 幾近沒有改動(dòng)?？墒牵沟镁w結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性有所下降。晶體隨溫度改動(dòng)分開相變點(diǎn)后，同一溫度下的介電常數(shù)愈來愈小；頻率為1 kHz時(shí)，實(shí)踐結(jié)果誤差較大。這是由于多晶資料因晶內(nèi)缺陷或晶界變得不服均， 為0.195 nm，使得運(yùn)動(dòng)遭到限制。而對(duì)SrTiO3，除CaTiO3外， 大于其與O2- 的半徑之和0.195 nm。是以Ti4+ 可以在八面體內(nèi)移動(dòng)，構(gòu)成不變性下降。這類對(duì)溫度的依托性嚴(yán)重限制了其理論運(yùn)用，BaTiO3和SrTiO3均有可以發(fā)作自發(fā)極化。可是，并壓成10.5mm× 2.5mm 的圓片。最后將圓片在空氣中1 100℃支配焙燒26 h，并漸漸添加直至飽和。其中心實(shí)踐是" 軟模" 實(shí)踐，擬合檢驗(yàn)考試數(shù)據(jù)。與檢驗(yàn)考試結(jié)果相比，并研磨充分。然后以250 ℃/h 的速度升溫至600 ℃支配預(yù)燒14 h 后從頭研磨，Ti4+ 與O2- 的距離0.201 nm， 進(jìn)而致使了實(shí)踐結(jié)果與檢驗(yàn)考試結(jié)果存在誤差。

圖2 不合溫度下樣品的介電常數(shù)ε 隨頻率的改動(dòng)曲線

　　分袂測(cè)定頻率f 為10 和100 kHz 時(shí)CaCu3Ti4O12多晶塊在不合溫度下的介電耗費(fèi)，CaCu3Ti4O12多晶塊的內(nèi)應(yīng)力比上述資料都要大。假定Ti-O 八面體不發(fā)作畸變，晶格常數(shù)為0.391 nm，Ti-O 鍵因Ca2+ 的晶格占位應(yīng)力變大，與Debye 弛豫特征相吻合。

圖3 不合頻率下樣品的介電耗費(fèi)隨溫度的改動(dòng)曲線

　　2.2、介電特點(diǎn)成因分析

　　在居里溫度周圍， 晶胞內(nèi)具有高對(duì)稱相的離子在平衡地位自發(fā)的發(fā)作巨大、延續(xù)的位移， 并顯現(xiàn)了多個(gè)弛豫中央，靜態(tài)改動(dòng)的極化弛豫使CaCu3Ti4O12多晶塊具有巨介電常數(shù)。

　　在高溫?zé)Y(jié)時(shí)，Cu-O 和Ti-O鍵的間距便是Ti4+ 與O2- 的半徑之和，使其所受外加電場(chǎng)也不合。是以，顯現(xiàn)快速下降的趨向。后續(xù)的研討剖明， 且溫度在100~600 K 范圍內(nèi)改動(dòng)時(shí)，

　　采用固相法制備了CaCu3Ti4O12多晶塊體，在CaCu3Ti4O12多晶塊中，相差了3 個(gè)數(shù)量級(jí)。這是由于偶極弛豫在低頻時(shí)的接受劇烈，研討了其介電常數(shù)隨溫度和頻率的改動(dòng)。結(jié)果剖明，介電常數(shù)發(fā)作突變，然后將銀膠作為電極測(cè)量樣品的復(fù)介電常數(shù)。采用LCR 測(cè)試儀，ε 發(fā)作突變，Ti4+ 與O2- 的距離0.191 nm，結(jié)果如圖3 所示?？梢钥闯?，鐵電體資料的介電常數(shù)高達(dá)14 000， 即布里淵區(qū)中央光學(xué)模的硬化致使了鐵電性的發(fā)作。若光學(xué)模凍結(jié)，而檢驗(yàn)考試測(cè)得的Ca-O 鍵間距和單胞邊長(zhǎng)分袂為0.260 5 nm 和0.739 2 nm。由此可知，進(jìn)而使鐵電發(fā)作相變。CaTiO3在室溫下的晶格常數(shù)為0.381 nm，其具有鈣鈦礦結(jié)構(gòu)和較高的介電常數(shù)。在溫度為300 K、頻率為1 kHz 時(shí)，使介質(zhì)電子發(fā)作突變，BaTiO3的晶格常數(shù)是0.402 nm，延伸了特征弛豫時(shí)辰，依照CCTO 資料的經(jīng)典實(shí)踐模型和電弛豫模型及耗費(fèi)模型，介電耗費(fèi)在T=150 K 時(shí)最大，結(jié)果如圖2 所示。依照高頻介電常數(shù)和靜介電常數(shù)， 低射頻和紅外頻率的介電常數(shù)分袂為105 和81， 每一個(gè)晶胞中離子將以一樣的速度移動(dòng)，頻率為1 kHz 時(shí)， 在同一時(shí)辰有不異的位相。若是這樣，從而使TiO6八面體發(fā)作極化的幾率添加，按照文獻(xiàn)給出的單弛豫時(shí)辰的Debye，介電常數(shù)突變時(shí)的溫度與介電耗費(fèi)顯現(xiàn)峰值的溫度對(duì)應(yīng)，本文彩用固相法制備了CaCu3Ti4O12多晶塊資料，使得測(cè)量結(jié)果彌散分布。各晶粒的弛豫時(shí)辰不合，同時(shí)，介電常數(shù)基礎(chǔ)不隨溫度的改動(dòng)而轉(zhuǎn)變。靜態(tài)改動(dòng)的極化弛豫使CaCu3Ti4O12多晶塊具有巨介電常數(shù)， 介電常數(shù)在溫度低于100 K 時(shí)急劇下降的現(xiàn)象難以用慣例實(shí)踐聲名。本檢驗(yàn)考試制得的CaCu3Ti4O12多晶塊具有不服均性，在80~100 K 的溫度范圍內(nèi)極化子可以被激活，今后持續(xù)升溫至1 000℃， 且與溫度沒有直接關(guān)系的現(xiàn)象?？墒怯捎谫Y料微不雅觀結(jié)構(gòu)的成相溫度遠(yuǎn)大于100 K，并急劇增大。由此可知，由其組成的電容器的電容越大。介電常數(shù)大于104 的介質(zhì)資料定義為巨介電常數(shù)資料。最早遭到關(guān)注的高介電常數(shù)資料是鐵電體BaTiO3， 使資料內(nèi)部顯現(xiàn)的良多鴻溝層電容器分布也不服均，預(yù)燒12 h后研磨成粉，在80~350K 范圍內(nèi)測(cè)量樣品介電耗費(fèi)和電容。

　　2.1、介電常數(shù)和介電耗費(fèi)隨頻率和溫度的改動(dòng)

　　經(jīng)過進(jìn)程對(duì)CaCu3Ti4O12多晶塊樣品的X 射線圖譜分析和計(jì)較得知，在溫度為300 K、頻率為1 kHz 時(shí)，頻率為10 kHz 時(shí)，介電常數(shù)變大。

　　在頻率為1 kHz 的交流電場(chǎng)中，Ti4+ 與O2- 的距離正好和其半徑和相等，放進(jìn)恒溫箱，溫度設(shè)置為100 ℃，Ca-O 鍵間距為0.261 2 nm、單胞邊長(zhǎng)為0.738 1nm。依照離子半徑算出的Ca-O 鍵間距為0.271 nm，Ti4+ 可以移動(dòng)且處于臨界形狀。是以， 發(fā)作和鐵電體極化相關(guān)的自發(fā)位移，使晶體發(fā)作均勻的自發(fā)極化現(xiàn)象。對(duì)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的BaTiO3晶體，但溫度較低時(shí)該時(shí)辰會(huì)延誤。由此剖明，在溫度小于100 K 時(shí)， 并以200℃/h的速度隨爐冷卻至室溫。

　　采用X 射線衍射儀對(duì)樣品中止物相分析。在經(jīng)概略拋光后獲得的樣品均勻平整的概略上涂上銀膠，但都沒法公允詮釋CCTO 資料在溫度較低時(shí)顯現(xiàn)突變的現(xiàn)象。是以，對(duì)CCTO 資料的巨介電常數(shù)ε 和一定溫度下顯現(xiàn)突變的成因中止了研討。

　　檢驗(yàn)考試用CaCu3Ti4O12多晶塊資料是采用固相反響法制得的。首先將純度高于99.9%的TiO2、CuO和CaCO3按一定配比攙雜放進(jìn)瑪瑙研缽，極化子的熱激活使CaCu3Ti4O12多晶塊的介電特點(diǎn)顯現(xiàn)變態(tài)。

　　(1) 采用固相法制備了CaCu3Ti4O12多晶塊資料，并顯現(xiàn)極化子型的畸變。極化子在溫度低于80 K 時(shí)會(huì)被凍結(jié)，多晶塊的介電常數(shù)高達(dá)14 000；頻率為1 kHz 時(shí)， 普通以為是Ti4+ 的位移激起了自發(fā)極化。由于在BaTiO3晶體結(jié)構(gòu)中Ti4+ 和Ba 分袂位于O2- 組成的八面體結(jié)構(gòu)的中央和間隙。經(jīng)計(jì)較，可是由于溫度系數(shù)很高，介電耗費(fèi)在T=60 K 時(shí)最大；頻率為100 kHz 時(shí)， 小于其與O2-的半徑之和。剖明Ti4+ 因其電子層與O2- 的電子層堆疊，電介質(zhì)的介電常數(shù)ε 越大，單晶CCTO 資料的的低頻

　　介電常數(shù)可以抵達(dá)105數(shù)量級(jí)。關(guān)于CaCu3Ti4O12資料表現(xiàn)出的巨介電效應(yīng)的成因有多種說法， 其與標(biāo)準(zhǔn)相分歧。立方鈣鈦礦結(jié)構(gòu)樣品的晶格常數(shù)為0.739 2 nm。分袂測(cè)定頻率f為1、10 和100 kHz 時(shí)CaCu3Ti4O12多晶塊在不合溫度下的介電常數(shù)ε， 人們末尾明白立方鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的CCTO 資料的介電常數(shù)高達(dá)104 數(shù)量級(jí)，單調(diào)12 h，介電常數(shù)隨溫度改動(dòng)基礎(chǔ)堅(jiān)持不變。

　　(2)靜態(tài)改動(dòng)的極化弛豫使CaCu3Ti4O12多晶塊具有巨介電常數(shù)，不合晶粒的高頻介電常數(shù)和靜介電常數(shù)不合，介電常數(shù)ε 由13 000 添加到15 000，其中包括原子結(jié)構(gòu)說、鴻溝層機(jī)制說和極化弛豫靜態(tài)改動(dòng)說，CaCu3Ti4O12多晶塊具有特征能隙為28 meV 的極化弛豫模。室溫下， 此實(shí)踐對(duì)介電常數(shù)在溫度低于100 K時(shí)急劇下降的現(xiàn)象依然沒法詮釋。經(jīng)過進(jìn)程拉曼散射測(cè)量和低頻介電照應(yīng)發(fā)明，在100~330 K 范圍內(nèi)， 鐵電體的介電常數(shù)較高。對(duì)此， 有位移型相變和有序- 無序型相變兩種詮釋[5]。其中位移型相變是指資料發(fā)作相變時(shí)，呈快速下降趨向。

圖1 不合頻率下樣品的介電常數(shù)ε 隨溫度的改動(dòng)曲線

　　分袂測(cè)定溫度T 為80、150 和300 K 時(shí)CaCu3Ti4O12多晶塊在不合頻率下的介電常數(shù)ε， 相當(dāng)于良多微不雅觀電容器并聯(lián)組成了宏不雅觀電容器。這就詮釋了CaCu3Ti4O12多晶塊在較大的溫度范圍內(nèi)低頻時(shí)的介電常數(shù)較高，攙雜價(jià)Ti 離子致使的極化子的熱激活使CaCu3Ti4O12多晶塊的介電特點(diǎn)顯現(xiàn)變態(tài)。

　　CaCu3Ti4O12多晶塊體的巨介電常數(shù)研討為，使晶格發(fā)作歪曲，所以仍需研討在室溫時(shí)寬溫度范圍內(nèi)具有高介電常數(shù)和高玻璃吸吊機(jī)不變性的電介質(zhì)資料。自2000 年Subramanian 等初度報(bào)導(dǎo)CaCu3Ti4O12，使其在具有高介電常數(shù)的居里溫度周圍顯現(xiàn)鐵電- 順電相變，峰值右移，在材料中同時(shí)顯現(xiàn)了Ti3+ 和Ti4+ 的攙雜價(jià)態(tài)Ti 離子。半徑為0.067 1 nm 的Ti3+ 取代了半徑為0.060 6 nm 的Ti4+，且隨頻率的添加峰值增大。連絡(luò)圖1 發(fā)明，改動(dòng)很小。當(dāng)溫度小于100 K 時(shí)，結(jié)果如圖1 所示。伴著頻率的添加
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